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卢志云教授团队Angew:基于空间电荷转移机制的寿命长达0.21 s的电荷转移三重态

访问量:发布时间:2023-12-04

在我们美丽的星球上,绿色植物的光合作用无时无刻不在发生,而光合作用中的关键步骤是细胞膜与蛋白质组装体间的电荷转移(CT)过程。依靠长寿命的CT态,生物体中的多步反应才能得以顺利进行。事实上,长寿命的CT态是光合作用、光催化、有机光电转化等过程得以有效发生的关键所在,因此,开发三重态激发态能兼具CT跃迁属性(3CT)、高能级(>2.0 eV)和长寿命(>0.1 s)的单分子超长有机室温磷光材料(SMUOP)极具研究价值。遗憾的是,目前已有的此类材料,其磷光几乎都仅具有局域激发三重态(3LE)的辐射跃迁属性,故有必要探索具有高能量、长寿命的3CTSMUOP材料的分子构建策略。

为了解决这一问题,近日,卢志云教授团队提出了一种用于获取长寿命3CTSMUOP材料的新方法——采用sp3-C连接电子给体(D)和电子受体(A构建出具有“面包夹”型结构的D-CH2(sp3)-A化合物这类化合物DA单元仅能发生较弱的电子耦合而无法借助共轭桥获得高效的经键电子耦合,从而能赋予其3CT态的磷光辐射跃迁过程更强的禁阻属性。基于该策略构建的化合物NIC-DMAC便是在刚性不算高的聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)基质中也能实现寿命长达0.21 s3CT态,同时其3CT能级亦可高达2.5 eV

该工作以“Acquiring Charge-Transfer-Featured Single-Molecule Ultralong Organic Room Temperature Phosphorescence via Through-Space Electronic Coupling”为题发表在Angew. Chem. Int. Ed.上。四川大学化学学院为第一单位,毕业于化学学院的郑徐军硕士和卢志云教授为该论文的共同通讯作者,化学学院的在读博士研究生陈宽和四川大学分析测试中心的罗艳菊博士为论文的共同第一作者。该研究得到国家自然基金委的经费支持。

 

文章链接:https://doi.org/10.1002/anie.202314447

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